Utilisation des isotopes de l’uranium et du rapport uranium/thorium pour évaluer le marquage des végétaux consécutif aux rejets d’uranium des installations du cycle du combustible. Journal: Radioprotection. Auteurs: Pourcelot, Boulet et Cariou. Bidouilleur informatique: Dufour Olivier.
https://www.radioprotection.org/articles/radiopro/pdf/2015/03/radiopro150019.pdf

Partie 1, Introduction.
Les conséquences des rejets en uranium provenant des installations du cycle du combustible dans l’environnement peuvent être évaluées par les rapports des isotopes de l’uranium.
Ainsi, l’activité des isotopes majeurs (Uranium 238, Uranium 234) et mineurs de l’uranium (uranium 235, uranium 236) est mesurée dans différentes matrices prélevées dans l’environnement, principalement des sols, des sédiments, des végétaux terrestres et aquatiques.
Les rapports de ces isotopes, véritable « empreinte génétique » de l’uranium, permettent d’évaluer l’uranium ajouté dans l’environnement par les rejets provenant des installations.
En effet, les variations des rapports uranium 235 sur uranium 238 et uranium 236 sur uranium 238 en fonction de l’activité en uranium dans l’environnement peuvent permettre de distinguer les deux sources principales de l’uranium : l’uranium provenant des rejets des installations, lorsque les process industriels modifient les rapports isotopiques de l’uranium et l’uranium provenant du fond radiologique.
Ainsi, l’augmentation de l’activité en uranium est proportionnelle à l’anomalie du rapport massique uranium 235 sur uranium 238 (la valeur du fond radiologique est de 0,72 %), attestant, selon le cas, de la présence d’uranium appauvri ou d’uranium enrichi.
De la même façon, une matrice de l’environnement influencée par les rejets de l’uranium de retraitement (URT) est marquée par la présence de l’uranium 236 (isotope artificiel).
Cette note s’appuie sur des données de la surveillance de l’environnement des installations du cycle du combustible.
Il s’agit d’évaluer l’uranium ajouté dans l’environnement terrestre par les rejets.
Ainsi, dans la première partie de cette note, nous illustrons par la mesure des isotopes de l’uranium dans les plantes terrestres les conséquences d’un rejet chronique et d’un rejet incidentel d’uranium appauvri dans l’atmosphère.
Cependant, cette méthode analytique atteint ses limites quand les rejets des installations concernent l’uranium naturel.
Distinguer l’uranium naturel provenant des rejets et l’uranium qui dérive du fond radiologique devient alors délicat.
C’est pourquoi, dans la seconde partie de cette note, nous proposons de normaliser l’activité en uranium des plantes prélevées autour des sites nucléaires par rapport à l’activité en Thorium 232, en considérant que la source de ce dernier est le fond radiologique.
Partie 2, Origine des données.
Partie 2, section 1, Échantillonnage dans l’environnement des installations.
Les données proviennent des études menées par l’IRSN dans l’environnement de deux sites AREVA du cycle du combustible.
Le site de Malvési, localisé au nord de Narbonne, produit du tétrafluorure d’uranium (environ 12 000 tonnes par an ) après purification et fluoration de l’uranium naturel, initialement sous la forme de « yellow cake ».
Cette activité génère des rejets atmosphériques en uranium évalués entre 102 et 18 kg par an, entre 2007 et 2013.
À titre exceptionnel, 7200 tonnes d’uranium appauvri ont été converties en tétrafluorure d’uranium sur le site de Malvési en 2008.
L’IRSN dispose de prélèvements et de mesures de plantes (10 échantillons de grains de blé, 4 échantillons de légumes feuilles et 6 échantillons de feuilles de cyprès) réalisés entre 2007 et 2013 dans la zone influencée par les rejets atmosphériques (Est du site), à des distances variant entre 50 et 1 500 mètres du site.
Le site de Tricastin, localisé dans la vallée du Rhône à proximité de Pierrelatte, comporte plusieurs installations de traitement de l’uranium (conversion, enrichissement et défluoration, principalement).
Ces activités génèrent des rejets chroniques dans l’atmosphère plus faibles que ceux du site de Malvési, de l’ordre de 2 kg par an entre 2011 et 2013.
Autour du site, des végétaux (5 échantillons de grains de blé et 8 échantillons d’herbe) ont été prélevés en 2012 par l’IRSN, à des distances comprises entre 1 000 et 1 500 mètres environ de l’enceinte du site.
De nouveaux prélèvements ont été effectués par l’IRSN en janvier 2014 (4 échantillons d’herbe, 1 échantillon de feuilles de cyprès et 1 échantillon de feuilles de chêne), suite à un rejet incidentel d’uranium appauvri survenu sur l’installation W, dans le but d’évaluer les conséquences de ce rejet dans l’environnement terrestre proche du site.
Ainsi, deux prélèvements d’herbe proviennent du nord et du sud du site (environ 3 000 mètres du point de rejet).
Les autres végétaux (2 échantillons d’herbe et 2 de feuilles d’arbres) ont été échantillonnés à l’est du site, à 600 et 800 mètres environ du point de rejet.
Les échantillons de végétaux prélevés (1−3 kg de matière fraîche) sont séchés à 80 degrés celsius avant incinération.
Seuls les légumes feuilles ont été lavés au préalable.
Partie 2, section 2, Métrologie des isotopes de l’uranium et du thorium.
Les échantillons ont été mis en solution par digestion acide en système ouvert avec le DigiPREP.
Les prises d’essai étaient comprises entre 0,2 et 0,8 g (cendre) et les réactifs, de qualité Suprapur, étaient HNO3 , H2O2 , HF et HCl.
Uranium et Thorium ont ensuite été séparés sur résine UTEVA puis les isotopes de chaque élément ont été mesurés par ICP-QMS.
Le système d’introduction de l’ICP-MS se composait d’un liseur concentrique et d’une chambre cyclonique refroidie par effet Peltier.
Les activités des isotopes de Uranium et de Th, ainsi que leurs ratios, ont été déterminés avec la méthode de la dilution isotopique en ajoutant les traceurs Uranium 233 et Thorium 229 dès le début de la minéralisation des échantillons.
La correction du biais en masse a également été effectuée selon le modèle linéaire.
Enfin, un blanc a été réalisé dans chaque série d’échantillons et des échantillons de référence certifiés ont été régulièrement analysés.
Dans la suite de cette note, l’activité massique des radionucléides dans les végétaux est exprimée en becquerels par kilo frais, à l’exception des grains de blé échantillonnés à maturité (c’est-à-dire quasiment secs), dont l’activité est exprimée en becquerels par kilo sec.
Les incertitudes des activités représentées sur les figures sont les incertitudes analytiques.
Partie 3, Résultats et discussion.
Partie 3, section 1, Évaluation du marquage des végétaux consécutif aux rejets d’uranium appauvri dans l’environnement terrestre.
En ce qui concerne les données provenant de l’environnement de Tricastin, d’importantes variations de l’activité en Uranium 238 et du rapport de masse uranium 235 sur uranium 238 sont observées dans les végétaux lorsque les échantillons prélevés en 2014 (après le rejet incidentel d’uranium appauvri) sont comparés à ceux de 2012 (avant le rejet) (Figure 1).
Ainsi, les végétaux prélevés en 2014 témoignent de l’activité en Uranium 238 la plus élevée et du rapport uranium 235 sur uranium 238 le plus faible, en comparaison de l’activité et du rapport observés en 2012.
Ces dernières données sont proches de l’activité en uranium mesurée dans ces matrices prélevées en dehors de l’influence des rejets de l’industrie nucléaire et du rapport uranium 235 sur uranium 238 observé dans la nature (0,72 %).
Concernant les données acquises dans l’environnement de Malvési, une augmentation de l’activité en Uranium 238 et un rapport uranium 235 sur uranium 238 inférieur à 0,72 % sont observés dans les grains de blé prélevés en 2008, lorsque l’installation de Malvési convertissait de l’uranium appauvri.
La comparaison avec le rapport isotopique du sol de culture (0,72 %) a montré que l’uranium appauvri rejeté de manière chronique par voie atmosphérique contribue à la contamination des plantes dans une proportion variable selon la distance qui sépare l’échantillon du point de rejet, alors que la contribution du sol est négligeable.
Sur la Figure 2 est illustré le marquage des végétaux par l’uranium, conséquence du rejet chronique d’uranium appauvri (site de Malvési, 2008) et du rejet incidentel d’uranium appauvri (site de Tricastin, 2013).
L’activité en uranium est globalement comparable dans les deux cas présentés.
Cependant, les végétaux prélevés à Tricastin témoignent d’un rapport massique uranium 235 sur uranium 238 plus faible que les échantillons issus de Malvési, probablement parce que la signature de l’uranium appauvri rejeté n’est pas la même dans les deux cas.
Partie 3, section 2, Évaluation du marquage des végétaux consécutif aux rejets d’uranium naturel en milieu terrestre, par l’utilisation du rapport d’activité Uranium 238 sur Thorium 232.
Pour évaluer le marquage des végétaux consécutifs aux rejets d’uranium naturel dans l’environnement des sites du cycle du combustible, l’activité en uranium des végétaux prélevés dans l’environnement des deux sites du cycle du combustible a été normalisée par rapport à l’activité en Thorium 232.
La normalisation de l’activité en Uranium 238 par un élément qui dérive uniquement des sols (Thorium 232) doit permettre de distinguer les végétaux qui possèdent une signature comparable à cette source (rapport d’activité Uranium 238 sur Thorium 232 des sols proche de la valeur unitaire, d’après Le Roux, 2007) et, par ailleurs, les végétaux qui présentent un excès d’uranium provenant des rejets.
À cette fin, les rapports d’activités Uranium 238 sur Thorium 232 des végétaux issus de l’environnement des sites nucléaires sont comparés aux rapports des végétaux échantillonnés dans des zones situées en dehors de l’influence des rejets de l’industrie nucléaire (Figure 3).
Ainsi, le lot d’échantillons de référence possède l’activité en Uranium 238 et le rapport d’activité les plus faibles.
En comparaison de ce lot de données représentant le fond radiologique, certains des échantillons issus de l’environnement des deux sites nucléaires témoignent de l’activité en Uranium 238 la plus élevée.
De plus, l’augmentation de l’activité en uranium s’accompagne d’une augmentation de la proportion de l’uranium par rapport au thorium (Uranium 238 sur Thorium 232), marquant ainsi l’excès de l’uranium provenant des rejets par rapport au thorium qui représente le fond radiologique.
Notons cependant que quelques échantillons de l’environnement des deux sites témoignent d’une activité en uranium et d’un rapport d’activité comparables à celui du fond radiologique.
Partie 4, Discussion.
Le rapport de masse uranium 235 sur uranium 238 atteste sans ambiguïté du marquage des végétaux par l’uranium appauvri, qu’il s’agisse d’un rejet de routine ou d’un rejet incidentel.
Au-delà de cette observation, ces données permettent de calculer la quantité d’uranium provenant du rejet, en utilisant une équation de mélange.
Ainsi, en supposant que le rapport uranium 235 sur uranium 238 massique de l’uranium rejeté est de 0,3 %, l’activité en Uranium 238 ajoutée dans les végétaux par le rejet incidentel de Tricastin varie entre 0,1 et 3,2 becquerels par kilo selon l’échantillon considéré.
Les données acquises dans des conditions expérimentales proches de la présente étude et provenant de l’environnement d’autres sites du cycle du combustible et de mines d’uranium à travers le monde sont synthétisées dans le Tableau 1.
Ces études intègrent également des données représentatives du fond radiologique, provenant de zones situées en dehors de l’influence des rejets de l’industrie nucléaire.
Comme observé pour le lot d’échantillons de référence utilisé dans notre étude, les plantes provenant de zones non-influencées par les rejets sont caractérisées, quelle que soit leur origine, par l’activité en uranium et le rapport d’activité Uranium 238 sur Thorium 232 parmi les plus faibles.
Le rapport d’activité des végétaux, proche de la valeur unitaire dans la plupart des cas, est compatible avec celui du sol et de la croûte terrestre, principales sources de l’uranium pour les plantes terrestre.
En effet, dans ces deux compartiments, l’activité en uranium et en thorium est très proche, de l’ordre de 30 à 40 becquerels par kilo.
Les activités en uranium et en thorium dans les sols des deux sites nucléaires sont de cet ordre de grandeur, relativement faible et homogène.
De plus, une partie des variations de l’activité et du rapport d’activité observées dans le fond radiologique (Tableau 1) provient probablement des différentes espèces végétales étudiées, qui prélèvent les deux radionucléides des sols dans des proportions différentes.
Rappelons que les variations de l’uranium et du thorium dans les plantes prélevées hors influence des rejets sous l’effet de paramètres de l’environnement (espèce végétale étudiée, type de sol, variations saisonnières, etc.
) ne sont pas l’objet de cette note.
Enfin, en comparaison des échantillons issus des sites représentant le fond radiologique, l’activité en Uranium 238 et le rapport d’activité Uranium 238 sur Thorium 232 sont plus élevés à proximité des sites du cycle du combustible et des mines d’uranium (Tableau 1).
Dans l’environnement du site de Springfield par exemple, le rapport d’activité est très proche de celui qui est observé dans l’environnement de Malvési (supérieur à 100), pour une activité en uranium du même ordre de grandeur.
Ainsi, la synthèse des données de la littérature confirme le marquage de l’environnement terrestre des installations par l’uranium provenant des rejets, comme en témoigne l’excès de l’Uranium 238 par rapport au Thorium 232 (représentant le fond radiologique) enregistré par les plantes.
Partie 5, Conclusion.
Les données acquises concernant l’activité des isotopes de l’uranium dans les plantes concourent à l’amélioration de la connaissance des sources de l’uranium dans l’environnement des sites du cycle du combustible : le fond radiologique et les rejets chroniques ou incidentels issus de ces sites.
De plus, la normalisation de l’activité en Uranium 238 par rapport à l’activité en Thorium 232, se révélant être une méthode pertinente pour identifier des rejets d’uranium naturel, est potentiellement utilisable dans l’environnement des sites miniers.

Pour écouter (ou lire) toutes mes autres lectures d’articles scientifiques anglais traduits en français:
https://www.youtube.com/playlist?list=PLOQanq3p4_Clc1XMv80x0oJaHc_GgMRo2
https://retexp.fr/comment-savoir-si-un-article-scientifique-anglais-a-deja-ete-traduit-en-francais/

F A C E B O O K
https://www.facebook.com/Science-Dr-Dufour-Olivier-2316438282013527/

T W I T T E R
https://twitter.com/dufour_dr

Je suis le Docteur Olivier Dufour. (Montpellier)


0 commentaire

Laisser un commentaire